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汪精卫离开重庆搞所谓和平运动，陈公博起初是坚决反对的，并且苦口婆心想劝阻汪精卫，他预见到求和必被等同于卖国，认为汪精卫的和平运动会使得他几十年的光荣历史和一世英名毁于一旦，但汪精卫说为了替中国留下一些元气，为了沦陷区哀哀无告的人民他必须跳火坑，为此他死且不避，又岂能顾忌自己的名声。
陈公博后来在“高陶事件”之后，前往参加了汪政权。“高陶事件”指高宗武陶希圣两人暗自携带了汪精卫与日本人谈判的条约草案密件跑去香港并在报刊上公布发表之事。高宗武陶希圣当初是撺掇鼓动汪精卫与日本人媾和的最积极的推手，忽然却又背叛了汪精卫，使得汪精卫遭受到重大政治打击，陈公博便是在此时雪里送炭前往支持汪精卫并加入汪政权的。
陈公博周佛海后来是汪政权中最核心人物，汪精卫死后，陈公博代理汪政权主席，抗战胜利审判汉奸，以他地位之高，难逃死路一条。陈公博受审判时婉拒聘请律师，但他自己做了长篇答辩，为汪精卫代明心迹。陈公博被判死刑，法官告诉他可向最高法院申请覆判，但他表示放弃申请覆判。
陈公博的死刑于1946年6月3日在苏州狮子口江苏第三监狱执行。死刑执行前他正在写一副对联，是应管理犯人的典狱长索求而写，联语是：大海有真能容之量，明月以不常满为心。据《汪政权的出场与退场》作者金雄白的解读，上联似乎还寄希望于国民政府当局能放宽气度，对于并非真是什么“民族罪人”，或者政府曾经加以运用或利用的“汉奸”分子，加以宽容，要如大海能容百川之所灌注。下联是对当局的讽谏，希望政府不要因胜利而骄盈，能如明月有心，一轮岂能常园？
当对联写到还剩下三字时，执法人员站到身后，陈公博知道最后时刻来了，他请执行人员容他写完，之后回到监狱个室抽了一支烟，踌躇良晌找到一把小茶壶，双手捧着退出监房，径直走到陈碧君羁囚狱房，深鞠一躬说：“夫人，请恕我先去，今后请夫人保重！我此去，可以有面目见汪先生于地下了！狱中别无长物，一把常用的茶壶，就留给夫人做个纪念吧！”陈碧君是个女强人，极少流泪，此时纵声痛哭。她当初因陈公博反对汪精卫离开重庆，曾经厉声对陈公博吼道：“你反对，那你尽管做你蒋介石的官去。”
陈公博被带到法庭上宣布执行死刑，执行前他要求写两份遗书。一份给家属，一份给蒋介石——想要最后陈述对于今后时局发展的意见，第二份写到一半，看看表，叹口气说，当局自有成竹在胸，将死之人，说了也未必有用，不如不写了吧。随后转身请法官在他死后将遗书代交家属，又与监刑官书记官等握手道别，法官们居然也情不自禁与他握手，可谓千古奇闻。
刑场在第三监狱内，当局对陈公博优待，未加五花大绑，手脚也未加刑具。将抵刑场时，陈公博回身对法警说：“请多帮忙，为我做得干净一些”，走到刑场一半时，法警不让他知道，从身后开枪，子弹从前面穿出，陈公博扑倒地上，抽搐数分钟后气绝身亡。
陈公博死后尸体火化由他家属运送上海悄悄埋葬于一公墓中，不立墓碑。
陈公博遗有妻和二子，夫人李励荘，子陈干陈迈。陈公博死后，陈干赴美留学，后任职于西屋电子公司为工程师，奉母居美。
陈公博死后，狱中另一个汉奸梁鸿志心事重重，写了一首哀挽陈公博的七律，其中有两句云：逝者如斯行自念，路人犹惜况相亲。之后不久梁鸿志就跟着枪毙了。